Charles de Montalembert est né à Londres le 15 avril 1810. Son père est un noble émigré sous la Révolution, sa mère une Écossaise de confession protestante convertie au catholicisme.



Venu très jeune à Paris, Montalembert y fait la rencontre de Félicité de Lamennais et de Henri Lacordaire. Le 16 octobre 1830, il participe en leur compagnie à la fondation du journal polémiste et libéral L’Avenir. Dans ce périodique, ils défendent des opinions ultramontaines et s’opposent au Concordat signé en 1801. Ils réclament ainsi davantage de liberté pour l’Église de France, notamment dans le domaine de l’enseignement. En mai 1831, Montalembert et Lacordaire sont d’ailleurs à l’origine de la création d’une école libre à Paris, rue Saint-André-des-Arts. Ceci leur vaut un procès retentissant devant la Chambre des Pairs. Montalembert s’attache également à faire valoir la cause irlandaise, ainsi que celle des Polonais. Critiqué par les catholiques français gallicans mais également par l’autorité pontificale, le journal cesse bientôt sa publication. Les trois associés se rendent alors auprès du pape, à Rome, afin de se justifier. Cependant leurs thèses sont bientôt désavoués par Grégoire XVI qui les condamne dans l’encyclique Mirari vos, le 15 août 1832. Montalembert tente alors vainement de retenir Lamennais dans sa révolte. Ils se séparent en 1834, peu après la publication de Paroles d’un croyant, qui entraîne la rupture de Lamennais et de l’Église.

Montalembert se marie en 1836. Devenu de fait le principal animateur du courant libéral au sein de l’Église, il choisit d’entrer en politique. A partir de 1835, il siège à la Chambre des Pairs. Amateur d'art et attaché au patrimoine religieux meurtri par la décennie révolutionnaires, Montalembert avait publié en 1833 une Lettre sur le vandalisme en France. A la Chambre, il met son éloquence enflammée au service de cette grande cause, s'employant ainsi dans les années qui suivent à faire en sorte que le gouvernement emploie des crédits à la conservation et à la restauration des cathédrales. Montalembert défend également l’idée de la création d’un parti "catholique avant tout". Celui-ci pourrait notamment plaider de façon efficace pour la liberté de l’enseignement promise par la Charte de 1830. A cette fin est constitué en juillet 1843 un Comité de Défense de la Liberté de l’Enseignement. Il a pour but de dénoncer le monopole de l’Université en faisant circuler de nombreuses pétitions. Devenu quelques mois plus tard le Comité Électoral pour la Liberté Religieuse, le mouvement créé par Montalembert obtient le soutien du journal L’Univers de Louis Veuillot. Celui-ci contribue à l’élection de 146 députés ayant signé son manifeste en août 1846.



Après les événements de février 1848, Montalembert se rallie par opportunisme au nouveau régime, la Seconde République. Il approuve néanmoins la répression des Journées de juin. Élu député du Doubs à l’Assemblée Législative en mai 1849 et siégeant par la suite à droite, Montalembert soutient la politique du président élu, Louis-Napoléon Bonaparte. En 1850, il participe notamment de manière active aux débats précédant le vote de la loi Falloux faisant, suivant ses convictions, l’apologie de l’enseignement religieux, seul capable selon lui d’inculquer aux pauvres le respect de l’ordre et de la propriété. Après le coup d’État du 2 décembre, Montalembert accepte une candidature officielle, étant favorable à une alliance de l’Église avec le nouveau pouvoir en place. Il est de nouveau élu député du Doubs au corps législatif en février 1852. Peu enclin à l’autoritarisme du pouvoir en place et à la servilité des députés, il passe cependant bientôt à l’opposition. Le 22 juin suivant, le grand orateur prononce au Corps législatifs un discours tonitruant qui marque sa rupture avec ce qui sera le Second Empire . Un échec cinglant lors des élections de 1857 - même les catholiques l'ont abandonné dans le Doubs ! - vdécide ensuite de son retrait de la vie politique.

La déclaration de guerre à l’Autriche, le 3 mai 1859, par laquelle Napoléon III prête son concours à l’unification italienne, le rappelle aux affaires. Montalembert entend publier une brochure, Pie IX et la France en 1849 et 1859, dénonçant le rôle que joue la France dans l’évolution politique de la péninsule. Celle – ci menace le pouvoir temporel de la papauté. Cependant la publication de l’ouvrage est interdite. Montalembert reprend alors la direction du journal Le Correspondant, soutien du catholicisme libéral. Celui - ci regroupe autour d’Albert de Broglie ou de monseigneur Dupanloup une élite intellectuelle dont la principale préoccupation, au – delà de la vie chrétienne, est l’affirmation du caractère nécessaire des libertés politiques. Il s’oppose notamment à L’Univers, devenu le soutien du Second Empire.  Pendant ces années, Montalembert se heurte également à l’intransigeance de la papauté. Quelques années plus tard en effet, en août 1863, il prononce un discours au congrès catholique de Malines à propos des libertés modernes. Il formule ainsi le vœu "d’une Église libre dans un État libre". Il est alors désapprouvé par le pape qui lui répond par l’encyclique Quanta cura. L’année suivante, Montalembert récuse l’idéologie réactionnaire du Syllabus errorum qui dénonce la démocratie, le socialisme, la séparation de l’Église et de l’État mais aussi la liberté religieuse. En 1869 enfin, il désapprouve les nouvelles orientations définies suivant la volonté de Pie IX par le Concile du Vatican.



Montalembert est également l’auteur d’une romantique Histoire d’Elisabeth de Hongrie en 1836 et d’un ouvrage sur Les Intérêts catholiques au XIXème siècle en 1852. Il est élu à l’Académie Française en 1851. A partir de 1860, il fait également publier Les Moines d’Occident depuis Saint Benoît jusqu'à Saint Bernard.

Montalembert meurt le 13 mars 1870 à Paris.